Tesseract是一个非常好的Apache 2.0许可的OCR引擎。我已经从C++中使用它并且取得了非常好的结果。这个问题推荐了一个名为Tessnet的.NET封装。 在StackOverflow上有很多 关于 这个的话题; Tessnet似乎是一个受欢迎的选择。
我过去使用过ABBYY FineCapture,我相当喜欢它。但这并不是免费的,不过ABBYY还提供了一些很酷的产品,可以处理ICR(手写OCR)之类的东西。 它提供了一些.NET库,但我大部分的工作都是在产品本身中完成的。你需要做一些研究来确定它们是否适合你的需求。